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关键词： 纳米ZnO   稀土元素Ce   掺杂   甲基橙   降解   结构表征  

摘要： 通过掺杂稀土元素Ce制备Ce-ZnO催化剂,以甲基橙溶液(3×10^-5 mol·L^-1)为酸性染料代表,研究Ce-ZnO催化剂在自然光和紫外光下对甲基橙溶液的光催化降解效果,并表征其结构。结果表明:掺杂Ce有效地提高了纳米ZnO在自然光下和紫外光下催化降解甲基橙溶液能力,其中催化3 h时降解甲基橙溶液顺序为:紫外光下Ce-ZnO催化剂(78.98%)>自然光下Ce-ZnO催化剂(55.52%)>紫外光下ZnO(49.63%)>自然光下ZnO(9.13%)。甲基橙溶液在紫外光下经Ce掺杂量为2%~3%的Ce-ZnO催化降解3 h,降解率达到75%以上。扫描电镜分析显示Ce-ZnO催化剂表面具有蜂窝结构,X-射线衍射分析表明Ce的掺入促使ZnO(101)衍射峰向小角度移动,并有Ce(OH)3相关弱衍射峰出现。能谱分析确定Ce-ZnO催化剂中Zn元素平均含量为41.73%,Ce元素平均含量为0.58%。掺杂稀土元素Ce的纳米ZnO有进一步开发用于工业废水处理的应用前景。

关键词： Nb2O5 coating   Yb-Er-F doped TiO2   upconversion luminescence nanoparticle   composite structure   flexible dye sensitized solar cells  

摘要： By using hydrothermal and spin-coating method, Ti mesh supported composite structure, TiO2 nanowire arrays/Yb-Er-F doped TiO2 upconversion luminescence nanoparticles (TNWAs/YEF-TiO2-UCNPs), was synthesized and assembled into flexible dye-sensitized solar cell (DSSC). The effect of YEF-TiO2-UCNPs optical property on the power conversion efficiency (PCE) of this device was studied. In addition, the influence of NbCl5 solution coating on morphology and performance of flexible DSSC was also investigated in detail. It is shown that the YEF-TiO2-UCNPs could expand the range of incident light utilization, in the meantime, however, increase the electron recombination in photoanode. Nb2O5 coating layer served as an energy barrier at the semiconductor/electrolyte interface, increased the composite resistance R-rec to inhibit electron recombination, improved the electron collection efficiency eta(ec) and photo-generated electron lifetime tau(e), then elevated the short circuit current and the open circuit voltage, finally enhanced the performance of DSSC. The Nb2O5@TNWAs/YEF-TiO2-UCNPs composite structured DSSC achieved the best PCE of 6.89% with 20 mmol/L NbCl5 ethanol solution coating, increased 24.3% compared with the uncoated blank device.

关键词： 杂环染料   涤纶织物   硝基苯并噻唑   染色性能   提升力  

摘要： 以2-氨基-6-硝基苯并噻唑为重氮组分,合成了系列偶氮型噻唑杂环分散染料,研究了染料结构与其染色性能的关系。结果表明,在偶合组分中引入疏水性基团,能提高染料的强度和上染率;而亲水性酯基数量增加,会降低染料上染率。含酯基染料的耐升华色牢度和耐光色牢度均高于含烷基的染料,酯基数目增加也会提高耐湿摩擦牢度。

关键词： Nb2O5包覆   Yb-Er-F掺杂TiO2   上转换发光纳米粒子   复合结构   柔性染料敏化太阳能电池  

摘要： 采用水热法与旋涂法,成功制备出基于钛网基底的TiO2纳米线阵列/Yb-Er-F掺杂TiO2上转换发光纳米粒子(TNWAs/YEF-TiO2-UCNPs)复合结构光阳极,并将其组装成柔性染料敏化太阳能电池(DSSC)。探讨了Yb-Er-F掺杂TiO2上转换发光纳米粒子的光学性能对复合结构DSSC光电转换性能的影响,在此基础上系统研究了不同NbCl5浓度包覆对复合结构形貌和DSSCs性能的影响。结果表明:Yb-Er-F掺杂TiO2上转换发光纳米粒子的引入可以增大光阳极的入射光利用范围,但同时也会增加其内部的电子复合。通过Nb2O5纳米粒子层的包覆可以在半导体/电解液界面形成能量势垒,增加复合阻抗Rrec,抑制电子复合;提高电子收集效率ηec和光生电子寿命τe,进一步增大短路电流和开路电位,最终提高电池的光电转换效率。采用20mmol/L的NbCl5乙醇溶液旋涂制备的Nb2O5@TNWAs/YEF-TiO2-UCNPs复合结构柔性DSSC获得了最佳的光电转换效率(6.89%),比未经包覆的TNWAs/YEF-TiO2-UCNPs复合结构提升了24.3%。

关键词： 铀酰配合物   选择性染料吸附   间甲氧基苯甲酸   阳离子染料  

摘要： 在常温下,采用UO_2(Ac)_2·2H_2O与间甲氧基苯甲酸(HL)反应得到一例铀酰配合物([(UO_2)(DMSO)(L)_2]_2)(DMSO:二甲亚砜)。通过X-射线单晶衍射分析配合物属于三斜晶系,P1空间群,a=10. 744(2) ?,b=14.467(3) ?,c=14.632(3) ?,α=91.04(3)°,β=107.87(3)°,γ=94.59(3)°,V=2155.5(8) ?~3,D_c=2.004 g/cm^3,Z=2。U(Ⅵ)离子均为七配位的UO_7五角双锥构型。此外,研究了配合物对染料的吸附性能。结果表明,配合物对阳离子染料具有较好的吸附性能,其中对罗丹明B的最大吸附量达到249.87mg/g,对阴离子染料的吸附几乎可以忽略,说明配合物具有选择性吸附阳离子染料的性能。

关键词： hierarchical structure   alpha-MoO3 hollow microsphere   solvothermal method   methylene blue   adsorption performance  

摘要： Hierarchical semiconducting metal oxide is highly active due to its special stereostructure, which is potential adsorbent for dye contaminants Precursors of MoO2 hollow spheres were successfully synthesized via a simple and one-step solvothermal method. And hierarchical alpha-MoO3 hollow microspheres were obtained after subsequent calcination at 400 degrees C. Diameters of the alpha-MoO3 microspheres were about 600-800 nm which were assembled by nanorods with a width of 70 nm. The as-obtained alpha-MoO3 nanomaterials presented excellent adsorption performance for methylene blue (MB). MB removal percentage attained 73.40% in the first 5 min when the concentration of alpha-MoO3 absorbent was 0.5 g/L in MB solution at the concentration of 20 mg/L. The equilibrium was established after adsorption for 60 min, and the removal percentages stabilized in the range of 97.53%-99.65%. Their adsorption kinetics was well fitted to a pseudo-second-order model. The adsorption isotherm conformed to Langmuir isotherm model, and the maximum uptake capacity was 1543.2 mg/g. The alpha-MoO3 microspheres are cost-effective, fast and complete for MB removal owing to its hierarchical and hollow nanostructures, which also can be employed for adsorption of other organic dyes in waste water.

关键词： 多级结构   α-MoO_(3)空心球   溶剂热法   亚甲基蓝   吸附性能  

摘要： 具有多级结构的半导体金属氧化物,其特有的立体空间结构使材料具有超高活性,在吸附领域具有应用潜力。研究采用简单的一步溶剂热法制备了空心球状的MoO_2前驱体,400℃热处理后得到多级结构α-MoO_3空心微球。空心球的直径为600～800 nm,由宽度约70 nm的纳米棒构筑而成。该球状α-MoO_3纳米材料对亚甲基蓝(MB)染料具有优良的吸附性能。当α-MoO_3吸附剂用量为0.5 g/L、MB染料浓度为20 mg/L、吸附时间为5 min时,移除率可达到73.40%。吸附60min时,吸附达到平衡,此后移除率为97.53%～99.65%。该吸附动力学过程符合拟二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型拟合,最大吸附量为1543.2 mg/g。α-MoO_3微球由于多级且中空的纳米结构,对MB染料具有用量少、吸附速率快和吸附完全等特点。该材料可以用于吸附废水中其他有机染料。

关键词： 黄连素   染料木素   有机盐   水合物   氢键  

摘要： 合成了黄连素和染料木素的有机盐水合物[C_(20)H_(18_NO_4]^+·[C_(15)H_9O_5]^-·2. 5H_2O·0. 5(C_2H_5OH),并测定了其晶体结构。解析结果表明,该有机盐水合物属于单斜晶系,P2_1/c空间群。染料木素7取代位的羟基失去了质子变成了染料木素阴离子。羟基阴离子与4'取代位上的羟基形成了O—H…O-氢键,产生了一维的氢键链状结构。两个水分子通过氢键作用形成了链状结构,并与染料木素阴离子形成二维的氢键结构。加热失去水分子后,有机盐水合物变成无定型状态。在乙醇水溶液中悬浮后,无定型可以转变成结晶的水合物结构。形成黄连素-染料木素有机盐水合物后,染料木素在水中的溶解度略有增加。

关键词： 氯氧化铋   染料敏化   活性晶面   表面缺陷   光电转换   RhB去除  

摘要： 寻求缓解环境与能源之间日益突出矛盾的方法是人类可持续发展的必经之路。染料敏化光催化燃料电池（DSPFC）是一种基于燃料电池基础上结合半导体光催化技术,通过使用染料分子为燃料实现太阳能与电能转化的系统。因其在持续产电的同时可以去除水体中的污染物而具有可观的应用前景。拥有独特层状分子结构和界面化学性质的氯氧化铋（BiOCl）半导体被证明是一种极具潜力的DSPFC电极材料。其一,BiOCl层状分子间形成的内部静电场有利于光电荷的转移。其次,由于它大的比表面和开放空间特征,{010}活性晶面可以赋予BiOCl优异的染料光敏化性能。因此,设计合成高性能BiOCl材料对于促进DSPFC发展至关重要。本论文在深入研究BiOCl材料结构与化学性质的基础上,以提升BiOCl染料敏化性能和加快电荷转移为研究思路,采用溶剂热、金属离子掺杂、光还原等方法合成出一系列具有独特表面结构以及形貌的功能化BiOCl材料。结合对材料物理结构和化学性质的系统分析,阐述其染料敏化性能增强机制。最后考察它们在DSPFC中的光电转化性能和污染物去除效率,为构建和开发高性能的DSPFC提供一套可行的理论支持和实验方案。具体从如下五个方面开展研究:第一方面研究了{010}暴露面对BiOCl染料敏化性能的影响。通过调节反应溶液的pH值制备了具有不同比例{010}面的BiOCl纳米片。研究结果表明溶液pH值的增加有利于{010}活性晶面的生长,在pH=12.0条件下,BiOCl拥有最大{010}暴露面。其原因是高浓度OH-将会消耗Bi3+水解产生的H+,导致{001}面生长被抑制。随着{010}面的增长,BiOCl染料敏化性能逐渐增强。机理实验证明拥有大比表面积和开放空间特征的{010}面促进了BiOCl对染料罗丹明B（RhB）分子的吸附,导致其在可见光照射下可以产生更多的活性物种用于污染物分解。当使用40 mL 5 mg/L RhB溶液为燃料时,电池的Jsc和Voc分别为0.0052 mA/cm2和0.56 V。同时,在240 min光照时间内,RhB溶液的退色效率约为52.1%。第二方面研究了比表面积大小对BiOCl染料敏化性能的影响。通过使用乙醇/氨水为反应溶剂合成出拥有大比表面积和高比例{010}活性面的BiOCl纳米花。研究结果显示该纳米花状结构是由平均厚度为15 nm的纳米片自组装而成,其比表面积为63.82 m2g-1。大的比表面积和{010}面可以提供更多的空间和活性位点用于RhB分子的吸附,这有利于BiOCl染料敏化性能的显著提升。在25 min光照时间内,RhB的退色去除效率高达100%,远高于其它样品。光电性能测试结果证明BiOCl纳米花高的光电子生成率和有效的电子转移是导致其染料光敏化降解性能增强的主要原因。在DSPFC系统中,该光阳极的Jsc和Voc分别为0.0058 mA/cm2和0.689 V。并且,获得了67%的RhB颜色去除效率。第三方面研究了表面氧空缺对BiOCl染料敏化性能的影响。通过使用表面活性剂CTAC以及Sb离子掺杂过程制备了Sb掺杂的BiOCl超小纳米片。研究结果表明Sb离子的掺杂破坏了[Bi2O2]稳定结构从而导致了BiOCl表明氧空缺的产生。当Sb掺杂量为5%（mol%）时,其对RhB的光敏化降解效率最高。机理研究表明氧空缺不仅可以提供多的反应活性位点用于染料分子吸附和分子氧活化,还可以作为光电子捕获中心加快电荷转移。DSPFC测试结果表明氧空缺的存在显著提升了BiOCl的光电转换性能和污染物去除效率,其Jsc和Voc分别为0.00624 mA/cm2和0.682 V。同时在240 min的时间内,实现了约69.1%的RhB退色效率。第四方面研究了2D BiOCl纳米片厚度对其染料敏化性能的影响。通过PVP辅助溶剂热法制备了具有完全{010}暴露面的超薄BiOCl纳米片。研究结果显示超薄BiOCl纳米片的平均厚度为3.48 nm,大约由5个[Cl-Bi-O-Bi-Cl]单元堆积而成。而且,随着BiOCl纳米片厚度减少到原子尺寸,大量的表面缺陷(V?BiVO··V?Bi)和氧空缺将会产生,它们作为活性位点促进了染料分子的吸附并提升了光化学反应。此外,电荷动力学研究结果表明超薄结构还减少了光电荷的扩散距离,从而延长了电子的平均寿命。大面积的{010}活性面、多的表面活性位点以及长的电子寿命导致了制备的BiOCl材料呈现出优异染料敏化性能。在DSPFC系统中,该光阳极表现出了极佳的光电转换性能和污染物去除能力,其Jsc和Voc分别为0.00865 mA/cm2和0.731 V。同时,在240 min反应时间内,它还实现了72%的RhB退色效率以及10.77%的库伦效率。第五方面研究了BiOCl可见光光催化活性。通过溶剂热和光还原法制

关键词： 三苯胺   D-A-π-A   喹喔啉   光电转化效率  

摘要： 染料敏化太阳能电池由于它的制造成本低并且对环境污染小,因此有很好的应用前景。我们通过引入不同的基团（苯乙烯、喹喔啉单元）来修饰三苯胺结构单元,合成了一系列三苯胺类有机敏化染料,此外我们通过引入喹喔啉单元作为辅助受体,改变供电子体设计合成了另一系列新型的D-A-π-A型有机染料。我们通过核磁、质谱等方法对这六种染料进行表征,并研究了染料的电化学、光物理性质以及基于这几种染料的DSSCs的光伏性能。研究发现,在三苯胺类有机染料中,由于染料FWD9的共轭结构有延展,因此与染料FWD10相比,其吸收光谱发生红移,而染料FHD7的吸收光谱发生蓝移,但其吸收峰处有一个很微弱的肩峰,使染料FHD7的吸收强度在一定程度上出现红移,但其摩尔吸光系数没有得到提升,仍相当于染料FWD10摩尔吸光系数的一半。在喹喔啉类有机染料中,染料FHD4-1、FHD4-2发生明显红移,且这两种染料的吸光光谱范围比染料FHD4-3宽。这表明三苯胺衍生物（2-乙基己氧基取代）和N,N-二烷基苯胺为供电子基更有利于拓宽吸收范围。通过光伏性能的测试,我们发现三苯胺类有机染料中,在不添加CDCA的情况下,基于这三种染料的DSSCs的光电转换效率分别为2.90%、3.52%、3.20%。由于这三种染料的共轭-π桥上连接的烷基链可以阻止电子复合,能抑制染料分子间的聚集,因此在添加CDCA后,由于染料吸附量减少,基于这三种染料的DSSCs的光电转换效率都有所降低,分别2.29%、2.56%、1.83%。在喹喔啉类有机染料中,在不添加CDCA的情况下,基于这三种染料的DSSCs的光电转换效率分别为3.45%、3.59%、3.90%。由于染料FHD4-1、FHD4-2中引入的长烷基链延长了分子间的距离,使其疏松的吸附在TiO2表面上,导致严重的电子复合,因此加入共吸附剂后,共吸附剂能紧密吸附在TiO2表面,使电子的复合速率降低,这两种染料的短路电流密度增加,光电转换效率分别为3.75%、4.39%、3.61%。